In Gefangenschaft lernte Friedrich der Schöne Augustiner Eremiten kennen, die ihn sehr beeindruckt haben müssen. Als er 1327 nach Wien zurückgekehrt war, stiftete er den "Beschuhten Augustinern" Kirche und Kloster. Die Augustinerkriche wurde vom bayerischen Baumeister Dietrich Landtner von Pirn 1330 - 1339 erbaut und 10 Jahre später geweiht, was Friedrich jedoch nicht mehr erlebte, denn er starb bereits 1330.

Die Lage dieser Kirche im erweiterten Verband der Hofburg ist ungewöhnlich, denn sie ist von drei Seiten mit Bauwerken (Albertina, Nationalbibliothek und gegen die Straßenseite hin von einer Flucht von Gassenläden) eingeschlossen. Trotzdem wirkt sie sehr hell. Der Eingang befindet sich am Josephsplatz.

1634 wurde sie zur Hofpfarrkirche erhoben, was sie auch bis 1783 blieb. Hier fanden die Hochzeiten des Herrscherhauses statt. Napoleon heiratete per procuram Marie Louise. Von diesem Ereignis erzählt man sich, daß vergessen wurde, Napoleons Ringgröße festzustellen. Also fertigte der Goldschmied mehrere Ringe an, die alle geweiht wurden und von denen einer auch paßte.
Am 24. April 1854 heiratete hier Kaiser Franz Joseph I. seine Sissi. Die Trauung vollzog Fürsterzbischof Othmar Rauscher. Dabei soll er so lange gepredigt haben, daß man ihn fortan "Erzbischof Plauscher" nannte.

Andreas Halbig fertigte den Altar ursprünglich für die Votivkirche an, doch die war zu niedrig, also fand er seinen Standort in der dreischiffigen, langgestreckten und vor allem ausreichend hohen Augustinerkirche. 1784/85 erfolgte die Regotisierung der Kirche durch Johann Ferdinand Hetzendorf. Seit 1783 ist St. Augustin Stadtpfarrkirche.

1729 entstand mit der Errichtung des Erzbistums Wien der für die Augustiner bedeutungsvolle Brauch, daß ein neuernannter Wiener Erzbischof in der Augustinerkirche eingekleidet und von hier in einer feierlichen Prozession in den Stephansdom geleitet wird.

1836 ging sie in die Hände von Weltpriestern über. Nach dem Weltpriestern übernahmen 1951 wieder Augustiner-Eremiten die Kirche sowie den Konvent.

Ursprünglich war das wandpyramidenartige Marmorgrab im rechten Seitenschiff für Tizian konzipiert. Auch die sterbliche Hülle von Erzherzogin Marie Christine, der es gewidmet ist, wird man darin vergeblich suchen, denn die befindet sich in der Kapuzinergruft. Antonio Canova schuf es 1805 im Auftrag ihres Witwers Herzog Albrecht von Sachsen-Teschen.

Marie Christine war das Lieblingskind von Maria Theresia. 16 Kinder hatte die Kaiserin, drei starben früh, und von den restlichen 13 war es nur Christine gestattet, eine Liebesheirat einzugehen, die dann auch all die Jahre sehr glücklich war. Sicher ist das Meisterwerk aus Carrara-Marmor mit den herrlichen Figuren ein Ausdruck der Liebe des Herzogs Albrecht.

In das geöffnete Tor schreitet die Tugend mit der Urne, begleitet von zwei Mädchen mit Totenfackeln. Ihnen folgt Caritas (die Liebe) mit einem blinden Greis am Arm. Rechts befindet sich ein Genius mit Löwe und dem Wappenschild derer von Sachsen-Teschen, oben die Glückseligkeit mit dem Medaillon der Verstorbenen. Es lohnt sich wirklich, vor dem Kunstwerk zu verweilen und sich bei der Betrachtung in Einzelheiten zu verlieren.

Geht man im rechten Seitenschiff durch eine Tür mit Schmiedeeisengitter, gelangt man in die Loreto-Kapelle, die ursprünglich (1627) inmitten der Kirche errichtet worden war und 1784 verlegt wurde. Durch sie gelangt man in die Georgs-Kapelle, die 1337 Georg der Fröhliche als Versammlungsraum für die St. Georgs Ritterschaft erbauen ließ. Keine Angst, die Herren waren zu ihrer Zeit noch nicht von Toten umgeben, denn das Wandgrab des Feldherrn Leopold Graf Daun (gest. 1766) von Balthasar Ferdinand Moll und das leere Hochgrab des 1792 verstorbenen Kaiser Leopold II. von Franz Anton Zauner gab es damals noch nicht, ebenso wie das Grab des kaiserlichen Leibarztes Gerhard van Swieten, Reformer der Medizinischen Fakultät der Universität (gest. 1772).

Von der Georgs-Kapelle gelangt man in das "Herzerlgrüfterl", wo von 54 Mitgliedern des Kaiserhauses in silbernen Urnen das Herz aufbewahrt wird.